Nach ersten Engagements in St.Gallen, Bern, Aachen und Ulm, wo er das gesamte lyrische Baritonfach von Mozart bis Madame Bovary singen darf,  holt ihn der damalige Direktor des Opernhauses, Prof. Hermann Juch, ans Opernhaus Zürich. In Zürich lernt Serafin Otto Schenk kennen. Schenks Inszenierung der “Fledermaus“ mit Serafin in der Rolle des Eisenstein ist der Wendepunkt in Serafins künstlerischer Entwicklung. Er singt die Partie weltweit über 700 Mal und im Sommer 1977 an der Staatsoper Wien.

Der darauffolgende Erfolg von Schenks Inszenierung der „Lustigen Witwe“ am Opernhaus in Frankfurt mit Serafin als Danilo (mit der großen Anja Silja als Partnerin) weist ihm seinen zukünftigen Weg. Er singt diese Partie über 1700 Mal und wird damit weltweit bekannt. Es folgen viele Auftritte in populären Fernsehsendungen in Großbritannien, in New York, als singender Moderator in ZDF, ARD und ORF („Dalli, Dalli“, „Erkennen Sie die Melodie“). Außerdem produziert Serafin im ZDF/ORF/SRG „Opernball“, „Schöne Helena“, „Feuerwerk“, „Boccacio“, „Zigeunerbaron“, „Weißes Rössl“. Es folgen Schallplattenaufnahmen, wie beispielsweise „Verliebt in Wien“, „Da geh ich zu Maxim“, „Lustige Witwe“, „Bel Ami“ und „Wunderbar“.

1992 übernimmt Serafin die Intendanz der Seefestspiele Mörbisch und macht sie weltweit zum „Mekka der Operette“.

Auch als Schauspieler wurde Harald Serafin populär. Sein jahrzehntelanger Mentor Otto Schenk holte ihn an die Kammerspiele Wien für das Boulevard-Stück Trau keinem über 60. Danach folgten Theaterstücke wie: Der Mann, der sich nicht traut, Nur keine Tränen, Liebling!, Der Neurosenkavalier, Beste Freunde sowie Moral. Von Oktober 2008 bis Mai 2009 stand er im Volkstheater gemeinsam mit Peter Weck unter der Regie von Michael Schottenberg in Sunny Boys auf der Bühne. Regelmäßig trat er auch bei „seinen“ Seefestspielen Mörbisch auf, wo er im Fach des älteren Bonvivant zu sehen war: So z.B. als Baron Zeta in Die Lustige Witwe oder als  Gefängnisdirektor Frank in Die Fledermaus in seinem Abschiedsjahr 2012, nach 20 Jahren Intendanz der Seefestspiele Mörbisch. 2012 war Harald Serafin in der Opera National de Paris, in Die Lustige Witwe unter der Leitung von Maestro Asher Fish und Bo Skovhus als Danilo, als Baron Zeta zu sehen.

Seit 1967 ist Serafin Mitglied der Wiener Volksoper, wird Kammersänger und Ehrenmitglied der Österreichischen Bundestheater. Neben vielen Ehrenabzeichen besitzt er das Komturkreuz des Landes Burgenland und das Ehrenkreuz für Wissenschaft und Kunst 1. Klasse. Zuletzt war er am Stadttheater Klagenfurt in der Spielzeit 2012/13 als Max von Mayerling im Musical Sunset Boulevard zu sehen.